公元196年（建安元年），吕布乘刘备与袁术僵持之时，趁机偷袭下邳，并虏获刘备的妻子。刘备只好驻扎在广陵郡的海西县。麋竺特意将妹妹嫁给刘备，又将两千名下人及金银货帛资助刘备的军队，使面对危难的刘备重新振作。后来曹操想上表荐麋竺为嬴郡太守，其弟麋芳为彭城国相，但麋竺与麋芳都不接受，决意跟随刘备。
公元201年（建安六年），刘备为曹操所败，准备向南投靠刘表，先遣麋竺等人先刘表见面，与简雍、孙乾都担任左将军从事中郎。
公元214年（建安十九年），刘备入主益州，拜麋竺为安汉将军，地位在军师将军诸葛亮之上，待遇是众臣之中最高的。
公元219年（建安二十四年），吕蒙袭取荆州，时任南郡太守的麋芳献城投降，前将军关羽因此兵败身亡。麋竺把自己绑起来去向刘备请罪，刘备反过来安慰他，认为弟弟的罪与兄长无关，对他礼待如初。但麋竺反因惭愧恚恨而发病，在一年多后就去世了。
麋竺雍容大方，敦厚文雅。但不擅长谋略。刘备一直待他以上宾之礼，从未试过让他统御军队。但刘备对他赏赐丰厚，倍加宠信，没有人能与他相比。 麋家一门自麋竺至其孙麋照，都熟习弓马，善于骑射。 《仙鉴》把他称作“东海寿麋”，与关张黄赵姜庞马并称。
杨戏《季汉辅臣赞》：“安汉雍容，或婚或宾，见礼当时，是谓循臣。”
陈寿《三国志》：“麋竺、孙乾、简雍、伊籍，皆雍容风议，见礼于世。”
据《搜神记》记载，麋竺有一次从洛阳回来，离家还有数十里时，看到路旁有个美丽的妇人向他请求搭车。二人同行大约二十多里后，妇人道谢告辞，对麋竺说：“我是天帝的使者，要去烧东海麋竺家。因为感谢您让我搭车，所以告诉您。”麋竺于是私下向她求情。妇人说：“不能不烧。但既然是你家，你可以赶快回去，我会慢慢走。等到正午时一定起火。”麋竺于是急驰回家，到家后，把财物都搬出来。果然到了正午，火就猛烈的烧了起来。
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